先进膜材料与过程团队在《ACS Nano》期刊发表最新研究成果

近日，淮阴师范学院先进膜材料与过程团队青年教师马忠博士以共同第一作者身份在国际权威期刊《ACS Nano》上发表题为“A Facile and Scalable Method of Fabrication of Large-Area Ultrathin Graphene Oxide Nanofiltration Membrane”的论文。《ACS Nano》是当前国际化学、材料科学领域最具影响力的综合性刊物之一，期刊最新影响因子为15.881。

与传统分离膜相比，石墨烯膜以其独特的性能越来越受到人们的关注。氧化石墨烯（GO）是一种二维碳材料，具有丰富的含氧官能团和未氧化的sp2结构域。GO片之间的非氧化区域形成无摩擦纳米通道，允许水分子超快传输。可调谐的纳米通道作为选择性屏障，能够截留水合半径大于纳米通道尺寸（层间距减去GO平面厚度（~0.34 nm））的物质。此外，GO片表面的荷负电性可赋予其良好的抗污染性。这些特性使GO成为一种优异的膜材料。

研究人员开发了许多方法制备GO膜，如真空抽滤、压力辅助过滤、滴涂、浸涂、旋涂、喷涂和自组装。遗憾的是，这些方法受到设备尺寸的限制，无法实现GO膜的大规模生产。刮刀涂覆技术是生产大面积GO膜的一种可能方法，因为它允许通过剪切流动均匀涂覆。然而，制备高粘度GO油墨（脱水或交联）需要额外的复杂步骤。因此，通过可扩展的连续方法直接制备均匀GO膜仍是一个未解决的问题。棒涂技术是一种快速、连续、可控、大规模的液膜加工方法。该技术基于Mayer棒，即用不同直径的不锈钢丝包裹的不锈钢棒，这种结构使其能够将超低浓度的溶液涂覆成均匀的薄膜。而且，制备的薄膜的尺寸仅受Mayer棒长度和涂布机尺寸的限制，因此，可以很容易地制备大面积薄膜。此外，为了提高分离性能，广泛采用的方法是控制GO膜的层间距。为实现这一目标，人们开发了许多还原方法，如热还原、化学还原和光还原。通常，热还原需要高温，而化学还原需要有毒且昂贵的化学试剂（如水合肼）或较长的反应时间。这些缺点阻碍了它们的实际应用。光还原是一种环境友好的GO还原方法，因为它不需要高温或有毒化学品。光还原的光源可以是紫外线（UV）、闪光或激光，甚至是阳光。然而，大部分光还原过程发生在溶液中，这大大削弱了GO在溶剂中的分散性，进而影响了GO膜的均匀性。因此，开发一种快速、固态、大面积、低成本的GO膜还原策略以满足工业生产的需要是非常有必要的。

在这项工作中，成功地开发了一种基于Mayer棒涂敷的连续制备大面积超薄GO膜的工艺，随后进行了高功率UV还原。采用该方法可均匀、方便地制备出面积为30×80cm2、厚度可达到3nm的GO膜。XPS和XRD结果表明，高功率紫外辐射可以在几秒钟内有效地将GO膜还原到合适的程度。一系列实验室规模和中试规模的纳滤实验表明，GO膜具有优异的透水性、高分离效率、优异的稳定性和抗污染性能。特别是，未还原GO膜的通量可高达13.0 kg m-2 h-1 bar-1，其Na2SO4截留率为71.1%。此外，rGO-10膜在渗透通量（6.0 kg m-2 h-1 bar-1）和Na2SO4截留率（96.0%）之间表现出最有希望的trade-off效应。这些超薄GO膜足够坚固，能够承受严苛的错流过滤条件。通过综合测试，所制备的GO膜显示出高效的纳滤应用。这种制备方法是一种绿色、简便、可控、可扩展的制备方法，用于rGO膜的低成本生产。该方法克服了GO膜可扩展性的瓶颈，为工业化生产GO膜提供了一个很好的范例。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c06155